Croissance rapide de nouvelles particules atmosphériques par condensation de l'acide nitrique et de l'ammoniac

Nature volume 581, pages 184-189 (2020)Citer cet article

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Une liste des auteurs et de leurs affiliations apparaît à la fin de l'article. La formation de nouvelles particules est un contributeur majeur au smog urbain1,2, mais la manière dont elle se produit dans les villes est souvent déroutante3. Si les taux de croissance des particules urbaines sont similaires à ceux observés dans des environnements plus propres (1 à 10 nanomètres par heure), alors les connaissances actuelles suggèrent que les nouvelles particules urbaines devraient être rapidement éliminées par la forte concentration de particules préexistantes. Nous montrons ici, grâce à des expériences réalisées dans des conditions atmosphériques dans la chambre CLOUD du CERN, qu'en dessous d'environ +5 degrés Celsius, les vapeurs d'acide nitrique et d'ammoniac peuvent se condenser sur des particules fraîchement nucléées aussi petites que quelques nanomètres de diamètre. De plus, lorsqu’il fait suffisamment froid (en dessous de −15 degrés Celsius), l’acide nitrique et l’ammoniac peuvent se nucléer directement via un mécanisme de stabilisation acido-basique pour former des particules de nitrate d’ammonium. Étant donné que ces vapeurs sont souvent mille fois plus abondantes que l’acide sulfurique, les taux de croissance des particules qui en résultent peuvent être extrêmement élevés, atteignant bien plus de 100 nanomètres par heure. Cependant, ces taux de croissance élevés nécessitent que le système nitrate d’ammonium gaz-particules soit hors d’équilibre afin de supporter les sursaturations en phase gazeuse. Compte tenu de la forte dépendance à la température que nous mesurons pour les sursaturations en phase gazeuse, nous nous attendons à ce que de telles conditions transitoires se produisent dans des contextes urbains inhomogènes, en particulier en hiver, dues à un mélange vertical et à de fortes sources locales telles que le trafic. Même si la croissance rapide due à la condensation de l’acide nitrique et de l’ammoniac ne dure que quelques minutes, elle est néanmoins suffisamment rapide pour guider les particules fraîchement nucléées dans la plage de taille la plus petite où elles sont les plus vulnérables à la perte par balayage, augmentant ainsi considérablement leur probabilité de survie. Nous nous attendons également à ce que la nucléation et la croissance rapide de l’acide nitrique et de l’ammoniac soient importantes dans la haute troposphère libre, relativement propre et froide, où l’ammoniac peut être convecté depuis la couche limite continentale et où l’acide nitrique est abondant à cause des orages électriques4,5.

La formation de nouvelles particules pourrait masquer jusqu’à la moitié du forçage radiatif provoqué depuis la révolution industrielle par le dioxyde de carbone et d’autres gaz à effet de serre à longue durée de vie6. On pense que la formation actuelle de particules implique principalement des vapeurs d’acide sulfurique à l’échelle mondiale7,8,9. La croissance ultérieure des particules est plus riche, impliquant souvent des molécules organiques10. La croissance est souvent l’étape limitante pour la survie des particules provenant d’amas fraîchement nucléés jusqu’à des diamètres de 50 ou 100 nm, où elles deviennent suffisamment grandes pour diffuser directement la lumière et également pour amorcer la formation de nuages11,12.

La formation de nouvelles particules dans les mégapoles est particulièrement importante2, en partie parce que la pollution de l’air dans les mégapoles constitue une crise de santé publique13, mais aussi parce que le forçage climatique régional associé à la brume urbaine des mégapoles peut être important14. Cependant, la formation de nouvelles particules dans les mégalopoles hautement polluées est souvent déroutante, car les taux de croissance apparents des particules ne sont que légèrement plus rapides (par un facteur d'environ trois) que les taux de croissance dans les zones éloignées, alors que le puits de condensation de vapeur (vers les particules de fond) est jusqu'à deux ordres de grandeur plus grands (Extended Data Fig. 1). Cela implique une très faible probabilité de survie dans la « vallée de la mort », où les particules d'un diamètre (dp) de 10 nm ou moins ont des diffusivités browniennes élevées et seront perdues par piégeage de la coagulation à moins qu'elles ne se développent rapidement7,15.

Le nitrate d'ammonium est reconnu depuis longtemps comme un constituant important mais semi-volatile des aérosols atmosphériques16. Surtout en hiver et dans les zones agricoles, les particules de nitrate peuvent constituer un problème important pour la qualité de l'air17. Cependant, on pense que la séparation des vapeurs d'acide nitrique et d'ammoniac avec les particules de nitrate d'ammonium atteint rapidement un équilibre, favorisant souvent la phase gazeuse lorsqu'elle est chaude.